A jómódú pesti polgárcsalád gyermeke jogot hallgatott, de hamarosan hátat fordított a jogtudománynak s a Budapesti Napló munkatársa lett. Könnyed, csiszolt stílusával, éles megfigyelőképességével, humorával, világos szerkesztésmódjával vérbeli fővárosi publicista volt, ismerte a város minden szegletét, Budapest megannyi jellegzetes alakját.
1901-ben megjelent első regénye, a polgári világ ellentmondásait ironikusan megrajzoló Az éhes város rögtön feltűnést keltett. 1902-ben debütált a színpadon A doktor úr című darabjával. 1905-ben a Tanulók Lapja ifjúsági hetilap kérésére kezdte írni A Pál utcai fiúk című regényét, amely 1907-ben került az olvasók elé. Nemecsek, Boka, Geréb és társaik izgalmas-szomorú története nem várt sikert aratott, itthon 45 kiadást ért meg, számos nyelvre lefordították, több filmváltozata is készült, a Fábri Zoltán rendezte filmet az Oscar-díjra is jelölték.
1907-ben a Vígszínház mutatta be Az ördög című darabját, amely annyira megtetszett a Pesten tartózkodó Ermete Zacconi olasz színésznek, hogy lefordíttatta, s néhány hónap múlva már Torinóban is színre vitték. Molnár kedvelt szerzője lett a bécsi, berlini, londoni, párizsi színpadoknak, itthon a Vígszínház és a Magyar Színház játszotta műveit. A Liliom 1909-ben óriásit bukott Pesten, de egy év múlva a berlini közönség már hangosan ünnepelte, később Kertész Mihály, majd Fritz Lang is megfilmesítette, a Brodwayn musical készült belőle. Nagy sikere volt A testőr és A farkas című darabjainak is. A Nyugat kritikusai, Ady is dicsérve szerették, bár ironikusan szemére vetették hiányosságait, Babits viszont csak "átlag mulattatónak" tartotta.
Az első világháború alatt Galíciában volt haditudósító, élményeit könyvben rögzítette. A húszas-harmincas években népszerűsége töretlen maradt, írt a polgári életformát finoman kritizáló darabokat (A hattyú, Olympia), lírai-szimbolista drámát (Üvegcipő), bohózatos színművet (Játék a kastélyban). Kiválóan szerkesztett munkáit könnyed, ironikus-szellemes hang, frissen pergő, feszült dialógusok, jól komponált cselekmény jellemzik. Molnár nem akarta leleplezni a polgári világ képmutatását, sem feltárni az emberi lélek mélységeit, célja "csupán" a szórakoztatás volt, s ez sikerült is neki.
A húszas évektől öt külföldi szállodában is tartott fenn szobát. Háromszor nősült, első felesége Vészi Margit festő-írónő, a második az ünnepelt színésznő, Fedák Sári volt (viharos kapcsolatukról szól az Üvegcipő), harmadik párja a színésznő Darvas Lili lett. 1940-ben emigrált az Egyesült Államokba, s New Yorkban, a Hotel Plaza 835-ös szobájának lakója lett. Elszakadva a pesti gyökerektől éltető talajra nem talált, írói vénája kiapadt, csak barátaival folytatott levelezése terjedelmes. Molnár egyre keserűbb, zárkózottabb lett, állapota rosszabbra fordult, s 1952. április 2-án meghalt.
Műveit ma is világszerte előadják, tavaly ősszel a Józsefvárosban újjáépítették a Grundot, s szoborcsoportot is avattak a Pál utcai fiúk emlékére.