Ő maga is az anglikán egyház diakónusa lett, de pappá sohasem szentelték, mert jobban vonzotta a matematika. Negyven évig tanított Oxfordban, a matematikai logikával foglalkozott és korának egyik legtehetségesebb fényképészeként is számon tartották. Irodalmi téren a szürrealizmus előfutáraként emlegetik, egyik sajátos ötlete volt, hogy valaki bármikor átléphet a tükör egyik oldaláról a másikra.
Meséinek logikája valójában közelebb áll a játékelmélethez, vagy az imaginárius számok elméletéhez, mint a gyermeki közvetlenséghez. Írói álneve is játék a szavakkal: a Lewis a Lutwidge, a Carrol pedig a Charles latin formájának angolos változata.
A rendkívül népszerű, a világ szinte minden nyelvére lefordított Alice Csodaországban 1865-ben jelent meg. A legenda szerint maga Viktória királynő is el volt bűvölve a kíváncsi Alice bátor helytállásától a különös szabályokkal és szereplőkkel telezsúfolt Csodaországban, s arra kérte a szerzőt, hogy következő művét is mutassa be neki. Carrol eleget is tett a kérésnek, ám az uralkodónő elé járulva legújabb, a differenciálegyenletekről szóló opusát nyújtotta át. Persze végül a gyermekregény folytatása is elkészült, s Alice Tükörországban címmel 1872-ben jelent meg.
Az Alice-regények népszerűsége ma is töretlen, szerzőjük ellen azonban igen súlyos vádakat hoztak fel a kutatók: pedofíliával, istenkáromlással és kábítószer-fogyasztással vádolták. Ezt arra a lapozták, hogy Carrol társaságban félénk és tartózkodó volt, erős dadogása csak kislányok társaságában szűnt meg. Fényképezni is szerette őket, méghozzá olykor ruha nélkül, provokatív pózban.
Rajongásának legfőbb tárgya az ifjú Alice Liddell volt, aki az Alice-könyveket ihlette. Mások azt állították, hogy Carrol homoszexuális lehetett, aki irtózott az érett nőktől, ezért kereste a kislányok társaságát. A gombát majszoló, s közben fel-le repkedő Alice-ban a hatvanas években az író kábítószer-fogyasztását látták bizonyítottnak.
Életének más kutatói eltúlzottnak tartják ezeket az állításokat, szerintük Carrol minden zsenialitása ellenére unalmas ember volt, aki minden évben ugyanott, Eastbourne-ban nyaralt, és csak egyvalamihez ragaszkodott: hogy teáját pontosan tíz percig főzzék. Egész élete folyamán szűz maradt, mint ahogy mind a hét leánytestvére is, akik közül hat szintén dadogott. Élete eseménytelenült telt, az egyetlen, vele kapcsolatos érdekes dolog a csodálatos képzelete volt. Guildfordban halt meg, 1898. január 14-én.
