Catherine, a nyolcvanas években főként Nagy-Britanniában játszott színházi előadásokban. Az első komolyabb sikerét a véletlennek köszönhette, hiszen ha kolléganője nem betegszik le, akkor nem ő kapta volna a Peggy Sawyer című darab főszerepét. Természetesen az már csak rajta múlt, hogy tudott élni a lehetőséggel. „Vírusokat és bacikat fújtam rá, hogy megkaphassam a szerepet” - viccelődött a színésznő.

Egy alkalommal, mikor barátját látogatta Párizsban, Zeta-Jones megismerkedett egy francia rendezővel, Philippe de Brocával. Az akkor húszéves Catherine, állítólag egy filmszerep kedvéért össze is jött a rendezővel. Kapcsolatuk nem tartott sokáig, de az ifjú színésznő elérte a célját, mert megkapta az Ezeregy éjszakában, Seherezádét szerepét. Egy biztos, a korkülönbség már akkor sem zavarta a színésznőt, közte és Broca között harminchét év volt.

Ezután nem sokkal visszatért Nagy-Britanniába, ahol zenei karrierjét kezdte építgetni. Akkoriban Tom Jonesszal hozták hírbe. „Catherine nagyon próbálkozott, de nem volt elég tehetséges és különleges, csupán a slágerlisták harmincnyolcadik helyéig jutott. Viszont remek témát szolgáltatott a bulvárnak, hiszen mindig más férfi oldalán látták, sokat bulizott, gyakran idétlenül festet” – mesélte egy újságíró.

A kilencvenes években is játszott jó néhány musicalben és televíziós műsorban, de a várva várt siker nem akart megérkezni.1997-ben kapta meg első komolyabb szerepét a CBS csatorna Titanic című mini sorozatában. Ezt követte első igazi mozi szerepe, a Zorro álarca, ahol férfiak nagy örömére, ő játszotta a női főszereplőt.