Vásárhelyi Győző néven látta meg a napvilágot Pécsett, a magyar
lexikonok szerint 1906-ban, de a legtöbb francia forrás 1908-at tekinti hiteles születési dátumnak - akárcsak maga a művész.
Középiskolái után eleinte egy gyógyszergyárban dolgozott segédkönyvelőkét és közben kisméretű plakátokat is rajzolt a vállalat készítményeiről. Később egy golyóscsapágy-gyárban vállalt munkát, ahol elkészítette első sikeres plakátját. 20 éves korában került be a budapesti Műhely Akadémiára, ahol Bortnyik Sándor irányítása alatt tanult, s átvette a XX. század egyik legnagyobb hatású művészeti irányzatának, a Bauhaus-iskolának a szellemiségét.
1930-ban egy grafikai pályázat megnyerése révén jutott Párizsba, ahol 15 évig reklámgrafikusként, illusztrátorként dolgozott. Időközben házasságot kötött Spinner Klára iparművésszel, akitől két fia született.
Művészeti útkeresése 1947 körül ért véget, amikor szürrealista hatású képei után az op-art, azaz az "optikai művészet" keretében találta meg önkifejezésének legmegfelelőbb útját. Ez a nonfiguratív képzőművészeti irányzat a geometrikus alapformák ötletes variálásán alapul. Vasarely a legegyszerűbb mértani formáknak, a négyzeteknek, köröknek, ellipsziseknek, háromszögeknek is a mélység és a mozgás illúzióját tudta adni képein. Stílusával új ornamentika kialakítására törekedett, amely illett a modern építészet vasbeton, acél és üveg elemeihez. A változatos burkolóanyagokkal kialakított "sokszínű város" volt az eszménye, mellyel a modern élet méltó környezetét akarta megteremteni.
Vasarely pályafutásának csúcspontját a hatvanas-hetvenes évtized, s ezen belül is az úgynevezett Pompidou-korszak (Georges Pompidou miniszterelnökségének, majd államfői periódusának időszaka) jelentette. 1959-ben megkapta a francia állampolgárságot. 1964-ben Guggenheim-díjat, majd a következő évben a Sao Paulo-i biennálé fődíját kapta meg. Művészetének elismertségét jelezte, hogy 1981-ben elnyerte a legismertebb francia kitüntetést, a Becsületrendet tiszti fokozatát.
1970-ben nyílt meg az első Vasarely-múzeum a dél-franciaországi Gordes-ban, majd 1971-ben a közeli Aix-en-Provence városában létrehozták a Vasarely Alapítvány-t, melynek épületét 1995-ben, anyagi gondok, adótartozások miatt bezárták. A jogi viták évekig húzódtak a család és az alapítvány vezetősége között. Vasarely a francia államot is hibáztatta felelőtlensége miatt, ezért 1993-ban lemondott a Becsületrendről.
Szülővárosa, Pécs díszpolgárrá választotta, ahol művei számára 1976-ban múzeumot alapított. 1982-ben mintegy 400 alkotását Magyarországnak ajándékozta. 1987-ben az óbudai Zichy-kastélyban nyílt Vasarely Múzeum.
Utolsó éveiben prosztatarákban szenvedett, a halála előtti hónapokban kómában volt. 1997. március 15-én, halt meg Párizsban.
