A népszerűséget a Sissi-sorozat hozta meg számára, a Habsburg-mítoszt idéző romantikus filmekben a tizenéves, gyönyörű kislány meggyőző erővel alakította Ferenc József feleségét. (A sorozat első darabja, az Egy királyné gyermekévei 1955-ben Németországban lekörözte még az Elfújta a szelet is.)

A szerep azonban foglyul ejtette, s a szakítás drasztikus és végleges volt: nem vállalta a negyedik részt és Párizsban kezdett új életet. 1958-ban ismerkedett meg a pályakezdő Alain Delonnal, akivel hamarosan magánéletüket is összekötötték. Filmes karrierje azonban megbicsaklott: a német nyelvű országok már nem foglalkoztak vele, Franciaországban még nem ismerték. Próbálkozott Hollywoodban is, de ott csak szépségét méltányolták - legnagyobb eredménye 1963-ban egy Golden Globe-jelölés volt.

Amikor filmes karrierje ismét elindult, magánélete futott zátonyra, viharos kapcsolata 1963-ban bomlott fel Delonnal. A jóképű férfi szerette, de csalta és verte, megalázta és megsértette, végül elhagyta - ráadásul a szakítást levélben jelentette be. Csak 1968-ban dolgoztak ismét együtt, Az úszómedence című krimibe forduló lélektani drámában érezhetően vibrált köztük a levegő.
A hatvanas évek végétől érzelmileg bonyolult karakterek megformálása révén bájos üdvöskéből drámai színésznővé érett, eljutott a giccstől a művészetig. Manírjait levetkőzve sebezhető és érzékeny, de kemény, határozott és modern nőket is hitelesen alakított. Nagy sikerrel szerepelt a Visconti rendezte Ludwig című filmben, valamint a német múltat kritikusan feldolgozó A vonat és a Csoportkép hölggyel című alkotásokban.

A közönség szerette, a kritika dicsérte, kétszer is megkapta a legjobb francia színésznőnek járó César-díjat, magánélete azonban rosszul alakult. Nem találta az igazit, talán mert még mindig az "élete férfijának" tartott Delont kereste. Első, gyorsan tönkrement házasságából fia született, másodszorra nála 15 évvel fiatalabb személyi titkárát választotta, ő lett Sarah lányának apja. Az egyébként is zaklatott színésznőt megviselték magánéleti kudarcai, 1981-ben egyik veséjét el kellett távolítani, s amikor egy balesetben 14 éves imádott fiát is elvesztette, az alkoholhoz és a gyógyszerekhez menekült.

Egy új szerelem révén úgy tűnt, kilábal a depresszióból, 1981-ben ismét kamera elé állt, de állandó lelki és fizikai kimerültség gyötörte. Alig 43 évesen, 1982. május 29-én találták holtan párizsi lakásában. Halálát szívelégtelenség okozta, de tartja magát a vélekedés, hogy önkezével vetett véget életének. Alain Delon a Paris Match oldalain hosszú szerelmes levélben búcsúzott tőle. A Sissi-szereptől halálában sem menekülhetett: Németországban a tévék a romantikus Habsburg-filmeket vetítették emlékére...